EEM | 长沙理工大学张怡琼--晶格应变调控Cu2O-Ni/NiO异质界面,实现水相体系醇 C-C氧化偶联高效合成肉桂醛
- 2026-07-02 05:47:26
近日，长沙理工大学张怡琼团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Lattice-Strained Cu2O-Ni/NiO Heterostructure Enables Selective Electrocatalytic C–C Coupling of Alcohols to Cinnamaldehyde in Aqueous Medium”的研究型论文。
亮点
1、借助HAADF-STEM可视化Cu2O-Ni/NiO的异质界面，直接证实晶格失配诱导界面晶格应变，为应变调控催化性能提供微观结构实空间证据。
2、引入盐析策略，通过调节电解液pH和阳离子浓度平衡醇的选择性氧化和醛缩合反应，并通过分子动力学模拟验证盐析策略的作用机制。
3、Cu2O-Ni/NiO催化剂在0.2 M KOH+2 M K2CO3电解液中对醇氧化表现出较优异催化性能，苯甲醇转化率为86%，肉桂醛产物选择性可达67%。
研究背景
肉桂醛（CAL）作为重要的α, β-不饱和醛，在香精、医药和食品防腐等领域应用广泛，但其传统天然提取法能耗高、产率低，化学合成法则依赖昂贵前体且选择性差。电化学合成虽以水为氧/质子源、条件温和，却面临反应动力学缓慢、过电位高及C-C偶联可控性差的瓶颈，同时贵金属催化剂成本高昂，而偶联效率又高度依赖于活性位点设计与电解质微环境的协同。为解决上述问题，本研究以低成本非贵金属镍基材料为催化基底：Ni2+/Ni3+活性位点对醇类氧化反应的本征活性优异，但单一组分镍基材料存在电荷传输速率不足、醛中间体吸附适配性差等问题。为此体系引入氧化亚铜组分，构筑Cu2O-Ni/NiO异质界面结构；两相复合形成的异质界面可引发界面电荷重排优化，调控醇脱氢步骤与醛中间体的吸附，并协同电解液中钾离子的盐析策略调控界面局部微环境，有效加快乙醇与苯甲醛之间羟醛缩合的偶联动力学。基于此，本工作构建了Cu2O-Ni/NiO异质界面催化剂，证实了“异质界面工程+电解液盐析”协同策略同步提升转化率与肉桂醛选择性的优势，为高效C-C氧化偶联非贵金属电催化剂的开发提供可行方案。
文章简读
针对传统肉桂醛合成工艺存在能耗偏高、原料成本高昂、贵金属催化剂造价昂贵等问题，本文构筑兼具晶格应变的Cu2O-Ni/NiO异质界面非贵金属电催化剂，并结合电解液盐析调控策略，将其应用于水相体系中苯甲醇与乙醇阳极共氧化C-C偶联体系，实现肉桂醛的高选择性电合成。通过HAADF-STEM证实了异质界面的成功构建及其晶格失配诱导的应变效应；电化学性能测试表明，在最优电解液体系（0.2 M KOH+2 M K2CO3）中，该催化剂可实现苯甲醇转化率为86%，肉桂醛选择性达到67%，催化性能远优于单一氧化物对照样品。机理分析揭示双重协同增效机制：一方面，异质界面处的晶格应变可调控催化剂电子结构，加快界面电荷传输、丰富催化活性位点，调节中间体吸附，有效抑制醛类中间体的过氧化；另一方面，电解液中K⁺的盐析效应，可以打破醛中间体与水分子间的氢键作用，提升界面醛中间体局部浓度，推动羟醛缩合正向进行。晶格应变电子调控与盐析富集效应协同作用，共同提升目标产物肉桂醛选择性。该工作为非贵金属异质电催化剂用于水相体系下醇类分子电催化C-C氧化偶联、高附加值羰基化学品绿色合成提供了新设计思路与调控策略。
图文鉴赏
图1 CAL合成途径示意图。a) 用于CAL合成的天然提取法；b) 苯甲醛与乙醛之间的醛缩合反应可合成CAL；c) 采用PhCH₂OH与EtOH的电催化选择性氧化偶联反应来生成CAL（本研究）。
图2 (a) Cu2O-Ni/NiO的TEM图像。(b) Cu₂O-Ni/NiO的HRSTEM图像。(c) Cu2O-Ni/NiO的SAED图。(d) Cu2O-Ni/NiO的HAADF图像，以及(e-h) Cu2O-Ni/NiO的EDS映射图。(i) (h)中虚线方框标出的区域对应HAADF-STEM图像。(j) (h)中区域j的HRTEM图像，黄色虚线标记了Cu2O与Ni之间的界面，该界面与Cu2O的(111)晶面平行。(k) i中区域j的几何相位分析（GPA），在界面处观察到明显的畸变带，Ni富集区域的畸变明显大于Cu2O中的畸变。
图3 在Cu2O-Ni/NiO电极上，EtOH与PhCH2OH通过阳极电氧化耦合反应合成CAL。（a）不同电流密度对反应的影响。反应条件：Cu2O-Ni/NiO阳极，Pt箔阴极，100 mM PhCH2OH和600 mM EtOH，10 mL 0.3 M KOH与1.5 M K2CO3，2 h，室温。(b) pH值对反应的影响。(c) K2CO3浓度对反应的影响。(d-i) 在0、0.5、1、2、3和4 M K2CO3电解液中，乙醛和苯甲醛的二维密度分布图。
图4 (a) Cu2O-Ni/NiO不同条件下的LSV曲线(b) Cu2O、Cu2O-Ni/NiO和Ni/NiO在不同条件下的LSV曲线。(c)Cu2O、Cu2O-Ni/NiO和Ni/NiO在含25 mM EtOH和25 mM PhCH2OH条件下的塔菲尔曲线。(d) 在1 M KOH溶液中，含25 mM EtOH和25 mM PhCH₂OH条件下，1.35 V（vs. RHE）的奈奎斯特图。(e) 在1 M KOH溶液中，相对RHE电位为1.55 V（vs. RHE）时的波特相图。(f) NF、Cu2O、Ni/NiO和Cu2O-Ni/NiO反应产物的分布。(g) NF、Cu2O、Ni/NiO和Cu2O-Ni/NiO表面反应的电化学效率和产率。(h) 在1 M KOH溶液中，Cu₂O-Ni/NiO表面原位电化学阻抗谱（EIS）的波特相图。(i) 在含25 mM EtOH和25 mM PhCH₂OH的1 M KOH溶液中，Cu2O-Ni/NiO表面原位电化学阻抗谱（EIS）的波特相图。
· 
文章链接 Tian Cheng, Kaizhi Gu, Jiani Liu, Yujing Liu*, Jianlong Wei, Zhaoling Ma, Hengyue Xu, Jia Zhang*, Hanwen Liu, Yiqiong Zhang*, Shuangyin Wang, Lattice-Strained Cu2O-Ni/NiO Heterostructure Enables Selective Electrocatalytic C–C Coupling of Alcohols to Cinnamaldehyde in Aqueous Medium.Energy Environ. Mater. 2026, 0, e70462.
DOI: 10.1002/eem2.70462
扫描上方二维码或点击阅读原文，查看文献
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.70462
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● 中科院材料大类一区，（环境科学，材料科学：综合）小类双一区
● JCR Q1分区
● 高质量科技期刊材料科学综合类T1期刊
● 2024年IF 14.1
● SCIE、Scopus和EI数据库收录
● 中国核心引文库CSCD核心库来源期刊
● 2021-2025中国最具国际影响力学术期刊
● 2024年入选“中国科技期刊卓越行动计划”二期
Energy & Environmental Materials
(简称EEM，中文名：能源与环境材料)是由郑州大学出版的国内外公开发行的英文期刊，主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发，促进人类社会可持续健康发展。
发展历程
近日，长沙理工大学张怡琼团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Lattice-Strained Cu2O-Ni/NiO Heterostructure Enables Selective Electrocatalytic C–C Coupling of Alcohols to Cinnamaldehyde in Aqueous Medium”的研究型论文。
亮点
1、借助HAADF-STEM可视化Cu2O-Ni/NiO的异质界面，直接证实晶格失配诱导界面晶格应变，为应变调控催化性能提供微观结构实空间证据。
2、引入盐析策略，通过调节电解液pH和阳离子浓度平衡醇的选择性氧化和醛缩合反应，并通过分子动力学模拟验证盐析策略的作用机制。
3、Cu2O-Ni/NiO催化剂在0.2 M KOH+2 M K2CO3电解液中对醇氧化表现出较优异催化性能，苯甲醇转化率为86%，肉桂醛产物选择性可达67%。
研究背景
肉桂醛（CAL）作为重要的α, β-不饱和醛，在香精、医药和食品防腐等领域应用广泛，但其传统天然提取法能耗高、产率低，化学合成法则依赖昂贵前体且选择性差。电化学合成虽以水为氧/质子源、条件温和，却面临反应动力学缓慢、过电位高及C-C偶联可控性差的瓶颈，同时贵金属催化剂成本高昂，而偶联效率又高度依赖于活性位点设计与电解质微环境的协同。为解决上述问题，本研究以低成本非贵金属镍基材料为催化基底：Ni2+/Ni3+活性位点对醇类氧化反应的本征活性优异，但单一组分镍基材料存在电荷传输速率不足、醛中间体吸附适配性差等问题。为此体系引入氧化亚铜组分，构筑Cu2O-Ni/NiO异质界面结构；两相复合形成的异质界面可引发界面电荷重排优化，调控醇脱氢步骤与醛中间体的吸附，并协同电解液中钾离子的盐析策略调控界面局部微环境，有效加快乙醇与苯甲醛之间羟醛缩合的偶联动力学。基于此，本工作构建了Cu2O-Ni/NiO异质界面催化剂，证实了“异质界面工程+电解液盐析”协同策略同步提升转化率与肉桂醛选择性的优势，为高效C-C氧化偶联非贵金属电催化剂的开发提供可行方案。
文章简读
针对传统肉桂醛合成工艺存在能耗偏高、原料成本高昂、贵金属催化剂造价昂贵等问题，本文构筑兼具晶格应变的Cu2O-Ni/NiO异质界面非贵金属电催化剂，并结合电解液盐析调控策略，将其应用于水相体系中苯甲醇与乙醇阳极共氧化C-C偶联体系，实现肉桂醛的高选择性电合成。通过HAADF-STEM证实了异质界面的成功构建及其晶格失配诱导的应变效应；电化学性能测试表明，在最优电解液体系（0.2 M KOH+2 M K2CO3）中，该催化剂可实现苯甲醇转化率为86%，肉桂醛选择性达到67%，催化性能远优于单一氧化物对照样品。机理分析揭示双重协同增效机制：一方面，异质界面处的晶格应变可调控催化剂电子结构，加快界面电荷传输、丰富催化活性位点，调节中间体吸附，有效抑制醛类中间体的过氧化；另一方面，电解液中K⁺的盐析效应，可以打破醛中间体与水分子间的氢键作用，提升界面醛中间体局部浓度，推动羟醛缩合正向进行。晶格应变电子调控与盐析富集效应协同作用，共同提升目标产物肉桂醛选择性。该工作为非贵金属异质电催化剂用于水相体系下醇类分子电催化C-C氧化偶联、高附加值羰基化学品绿色合成提供了新设计思路与调控策略。
图文鉴赏
图1 CAL合成途径示意图。a) 用于CAL合成的天然提取法；b) 苯甲醛与乙醛之间的醛缩合反应可合成CAL；c) 采用PhCH₂OH与EtOH的电催化选择性氧化偶联反应来生成CAL（本研究）。
图2 (a) Cu2O-Ni/NiO的TEM图像。(b) Cu₂O-Ni/NiO的HRSTEM图像。(c) Cu2O-Ni/NiO的SAED图。(d) Cu2O-Ni/NiO的HAADF图像，以及(e-h) Cu2O-Ni/NiO的EDS映射图。(i) (h)中虚线方框标出的区域对应HAADF-STEM图像。(j) (h)中区域j的HRTEM图像，黄色虚线标记了Cu2O与Ni之间的界面，该界面与Cu2O的(111)晶面平行。(k) i中区域j的几何相位分析（GPA），在界面处观察到明显的畸变带，Ni富集区域的畸变明显大于Cu2O中的畸变。
图3 在Cu2O-Ni/NiO电极上，EtOH与PhCH2OH通过阳极电氧化耦合反应合成CAL。（a）不同电流密度对反应的影响。反应条件：Cu2O-Ni/NiO阳极，Pt箔阴极，100 mM PhCH2OH和600 mM EtOH，10 mL 0.3 M KOH与1.5 M K2CO3，2 h，室温。(b) pH值对反应的影响。(c) K2CO3浓度对反应的影响。(d-i) 在0、0.5、1、2、3和4 M K2CO3电解液中，乙醛和苯甲醛的二维密度分布图。
图4 (a) Cu2O-Ni/NiO不同条件下的LSV曲线(b) Cu2O、Cu2O-Ni/NiO和Ni/NiO在不同条件下的LSV曲线。(c)Cu2O、Cu2O-Ni/NiO和Ni/NiO在含25 mM EtOH和25 mM PhCH2OH条件下的塔菲尔曲线。(d) 在1 M KOH溶液中，含25 mM EtOH和25 mM PhCH₂OH条件下，1.35 V（vs. RHE）的奈奎斯特图。(e) 在1 M KOH溶液中，相对RHE电位为1.55 V（vs. RHE）时的波特相图。(f) NF、Cu2O、Ni/NiO和Cu2O-Ni/NiO反应产物的分布。(g) NF、Cu2O、Ni/NiO和Cu2O-Ni/NiO表面反应的电化学效率和产率。(h) 在1 M KOH溶液中，Cu₂O-Ni/NiO表面原位电化学阻抗谱（EIS）的波特相图。(i) 在含25 mM EtOH和25 mM PhCH₂OH的1 M KOH溶液中，Cu2O-Ni/NiO表面原位电化学阻抗谱（EIS）的波特相图。
· 文章链接 Tian Cheng, Kaizhi Gu, Jiani Liu, Yujing Liu*, Jianlong Wei, Zhaoling Ma, Hengyue Xu, Jia Zhang*, Hanwen Liu, Yiqiong Zhang*, Shuangyin Wang, Lattice-Strained Cu2O-Ni/NiO Heterostructure Enables Selective Electrocatalytic C–C Coupling of Alcohols to Cinnamaldehyde in Aqueous Medium.Energy Environ. Mater. 2026, 0, e70462.
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发展历程
近日，长沙理工大学张怡琼团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Lattice-Strained Cu2O-Ni/NiO Heterostructure Enables Selective Electrocatalytic C–C Coupling of Alcohols to Cinnamaldehyde in Aqueous Medium”的研究型论文。
亮点
1、借助HAADF-STEM可视化Cu2O-Ni/NiO的异质界面，直接证实晶格失配诱导界面晶格应变，为应变调控催化性能提供微观结构实空间证据。
2、引入盐析策略，通过调节电解液pH和阳离子浓度平衡醇的选择性氧化和醛缩合反应，并通过分子动力学模拟验证盐析策略的作用机制。
3、Cu2O-Ni/NiO催化剂在0.2 M KOH+2 M K2CO3电解液中对醇氧化表现出较优异催化性能，苯甲醇转化率为86%，肉桂醛产物选择性可达67%。
研究背景
肉桂醛（CAL）作为重要的α, β-不饱和醛，在香精、医药和食品防腐等领域应用广泛，但其传统天然提取法能耗高、产率低，化学合成法则依赖昂贵前体且选择性差。电化学合成虽以水为氧/质子源、条件温和，却面临反应动力学缓慢、过电位高及C-C偶联可控性差的瓶颈，同时贵金属催化剂成本高昂，而偶联效率又高度依赖于活性位点设计与电解质微环境的协同。为解决上述问题，本研究以低成本非贵金属镍基材料为催化基底：Ni2+/Ni3+活性位点对醇类氧化反应的本征活性优异，但单一组分镍基材料存在电荷传输速率不足、醛中间体吸附适配性差等问题。为此体系引入氧化亚铜组分，构筑Cu2O-Ni/NiO异质界面结构；两相复合形成的异质界面可引发界面电荷重排优化，调控醇脱氢步骤与醛中间体的吸附，并协同电解液中钾离子的盐析策略调控界面局部微环境，有效加快乙醇与苯甲醛之间羟醛缩合的偶联动力学。基于此，本工作构建了Cu2O-Ni/NiO异质界面催化剂，证实了“异质界面工程+电解液盐析”协同策略同步提升转化率与肉桂醛选择性的优势，为高效C-C氧化偶联非贵金属电催化剂的开发提供可行方案。
文章简读
针对传统肉桂醛合成工艺存在能耗偏高、原料成本高昂、贵金属催化剂造价昂贵等问题，本文构筑兼具晶格应变的Cu2O-Ni/NiO异质界面非贵金属电催化剂，并结合电解液盐析调控策略，将其应用于水相体系中苯甲醇与乙醇阳极共氧化C-C偶联体系，实现肉桂醛的高选择性电合成。通过HAADF-STEM证实了异质界面的成功构建及其晶格失配诱导的应变效应；电化学性能测试表明，在最优电解液体系（0.2 M KOH+2 M K2CO3）中，该催化剂可实现苯甲醇转化率为86%，肉桂醛选择性达到67%，催化性能远优于单一氧化物对照样品。机理分析揭示双重协同增效机制：一方面，异质界面处的晶格应变可调控催化剂电子结构，加快界面电荷传输、丰富催化活性位点，调节中间体吸附，有效抑制醛类中间体的过氧化；另一方面，电解液中K⁺的盐析效应，可以打破醛中间体与水分子间的氢键作用，提升界面醛中间体局部浓度，推动羟醛缩合正向进行。晶格应变电子调控与盐析富集效应协同作用，共同提升目标产物肉桂醛选择性。该工作为非贵金属异质电催化剂用于水相体系下醇类分子电催化C-C氧化偶联、高附加值羰基化学品绿色合成提供了新设计思路与调控策略。
图文鉴赏
图1 CAL合成途径示意图。a) 用于CAL合成的天然提取法；b) 苯甲醛与乙醛之间的醛缩合反应可合成CAL；c) 采用PhCH₂OH与EtOH的电催化选择性氧化偶联反应来生成CAL（本研究）。
图2 (a) Cu2O-Ni/NiO的TEM图像。(b) Cu₂O-Ni/NiO的HRSTEM图像。(c) Cu2O-Ni/NiO的SAED图。(d) Cu2O-Ni/NiO的HAADF图像，以及(e-h) Cu2O-Ni/NiO的EDS映射图。(i) (h)中虚线方框标出的区域对应HAADF-STEM图像。(j) (h)中区域j的HRTEM图像，黄色虚线标记了Cu2O与Ni之间的界面，该界面与Cu2O的(111)晶面平行。(k) i中区域j的几何相位分析（GPA），在界面处观察到明显的畸变带，Ni富集区域的畸变明显大于Cu2O中的畸变。
图3 在Cu2O-Ni/NiO电极上，EtOH与PhCH2OH通过阳极电氧化耦合反应合成CAL。（a）不同电流密度对反应的影响。反应条件：Cu2O-Ni/NiO阳极，Pt箔阴极，100 mM PhCH2OH和600 mM EtOH，10 mL 0.3 M KOH与1.5 M K2CO3，2 h，室温。(b) pH值对反应的影响。(c) K2CO3浓度对反应的影响。(d-i) 在0、0.5、1、2、3和4 M K2CO3电解液中，乙醛和苯甲醛的二维密度分布图。
图4 (a) Cu2O-Ni/NiO不同条件下的LSV曲线(b) Cu2O、Cu2O-Ni/NiO和Ni/NiO在不同条件下的LSV曲线。(c)Cu2O、Cu2O-Ni/NiO和Ni/NiO在含25 mM EtOH和25 mM PhCH2OH条件下的塔菲尔曲线。(d) 在1 M KOH溶液中，含25 mM EtOH和25 mM PhCH₂OH条件下，1.35 V（vs. RHE）的奈奎斯特图。(e) 在1 M KOH溶液中，相对RHE电位为1.55 V（vs. RHE）时的波特相图。(f) NF、Cu2O、Ni/NiO和Cu2O-Ni/NiO反应产物的分布。(g) NF、Cu2O、Ni/NiO和Cu2O-Ni/NiO表面反应的电化学效率和产率。(h) 在1 M KOH溶液中，Cu₂O-Ni/NiO表面原位电化学阻抗谱（EIS）的波特相图。(i) 在含25 mM EtOH和25 mM PhCH₂OH的1 M KOH溶液中，Cu2O-Ni/NiO表面原位电化学阻抗谱（EIS）的波特相图。
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