EEM | 长沙理工大学张怡琼:构建Cu/Cu2O异质界面以实现高效尿素电合成
- 2026-03-11 11:35:00
近日，长沙理工大学材料科学与工程学院张怡琼副教授团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Constructing Cu/Cu2O Heterogeneous Interface for Efficient Urea Electrosynthesis”的研究型论文。
亮点
1. 本研究成功构建了具有高密度异质界面和三维交联网络结构的Cu/Cu2O催化剂，用于电催化CO2和NO3－偶联生成尿素。借助HAADF-STEM对Cu/Cu2O进行细致表征，从原子层面验证了Cu/Cu2O异质界面的存在。
2. 原位红外和理论计算共同证明，缺电子的Cu位点优先活化CO2以生成*CO，而富电子的Cu2O位点主导NO3－的还原以形成*NOH中间体。异质界面形成的内建电场进一步促进了*CO和*NOH的高效C-N耦合，显著降低了反应能垒。
3. 与纯Cu和Cu2O相比，Cu/Cu2O异质界面暴露了大量双活性位点，在-1.0 V（相对于RHE）条件下，实现了1156.63 mmol g−1 h−1的超高尿素产率和29.67%的法拉第效率，突显了异质界面上双活性位点的协同效应。
研究背景
尿素是全球产量最高的氮肥和化学前体。传统上，尿素的合成是通过Haber-Bosch法产生的氨，随后采用Bosch-Meiser法，在高温高压下使氨（NH3）与二氧化碳（CO2）反应生成尿素。这一传统工艺消耗了全球年能源总量的约2%，并产生CO2。近年来，由可再生能源驱动的电催化技术作为一种更环保、可持续的替代方案崭露头角。这种新方法能有效减少CO2和含氮污染物（如硝酸盐），同时生产尿素等高附加值产品，从而提高资源利用率。这符合循环经济的原则。然而，电催化碳氮偶联面临两大挑战：（1）二氧化碳还原反应（CO2RR）与硝酸盐还原反应（NO3－RR）需要在同一电位下协同进行。然而，两者反应动力学的显著差异使得碳氮键的形成颇具挑战。（2）反应路径复杂，涉及多个反应中间体。尿素合成过程中常伴随大量副反应，导致选择性和产率显著降低。为解决这些问题，通常采用引入高活性、高选择性的电催化剂来优化关键中间体的吸附/脱附行为，调控水解离与氢吸附过程，并降低碳氮键合能垒。在非贵金属基催化剂中，由于独特的电子结构和多价特性，铜基催化剂在CO2RR和NO3－RR方面展现出巨大潜力。因此可以推测，铜基催化剂在共电解CO2和NO3－合成尿素反应中也具有一定潜力。但是仅依靠单一活性位点往往难以平衡两种关键反应中间体的吸附能。因此，为克服单一活性位点的局限性，在铜基催化剂上设计具有双活性位点的催化中心，是实现高效碳氮偶联的理想途径。因此，本文通过构建异质界面形成双活性位点，诱导电荷重排，调控Cu位点和Cu2O位点上对含碳和含氮中间体的吸附强度，有效降低其耦合能垒，从而在性能上取得突破。
文章简读
本文构建了一种具有双活性位点的Cu/Cu2O异质界面。通过HAADF-STEM证实了异质界面的存在。在-1.0 V（相对于RHE）条件下，实现了1156.63 mmol g−1 h−1的超高尿素产率和29.67%的法拉第效率，这些性能显著优于Cu和Cu2O催化剂，突显了异质界面上双活性位点的协同催化效应。原位ATR- SEIRAS 和DFT计算共同表明，由异质界面上双活性位点诱导的空间分离活化机制是提升性能的核心因素。差分电荷密度和Bader电荷分析表明，电子从Cu向Cu2O转移形成异质界面，产生内建电场。Cu2O位点活化NO3－形成含氮物种，这些物种倾向于转化为*NOH中间体。Cu位点主导CO2还原过程并有效抑制HER。内建电场驱动关键中间体的方向性耦合，显著降低C-N键形成的能量势垒。本研究为高效电催化合成氨体系异质界面电催化剂的设计提供了新策略。
图文鉴赏
图1 形貌与结构表征。a) Cu、Cu2O和Cu/Cu2O的XRD图。b) Cu LMM Auger谱图。c) Cu/Cu2O的SEM图像。d) Cu/Cu2O的TEM图像。e) Cu的EDS图像。f) O的EDS图像。g) Cu/Cu2O的HAADF -STEM图像。h) Cu/Cu2O的高分辨率STEM图像。i) [101]晶带轴下Cu2O的FFT图，j) [101]晶带轴下Cu的FFT图。
图2尿素合成的电化学性能。a) Cu/Cu2O在氩气（Ar）或CO2饱和的KHCO3中（含或不含NO3－RR）的LSV曲线。b) Cu、Cu2O和Cu/Cu2O在CO2饱和的KHCO3中（含NO3－）的LSV曲线。c) 不同电位下尿素的产率及d) 相应的FE。e) Cu/Cu2O在-1.0 V（相对于RHE）下连续循环测试的尿素产率及相应FE。f) Cu/Cu2O与已报道催化剂的尿素产率、FE及最佳电位对比。
图3电催化C-N偶联过程中Cu/Cu2O的原位ATR- SEIRAS 光谱。(a) 4000-2600 cm－1范围内及(b) 2200-1000 cm－1范围内不同电位下的红外信号。(c) 4000-1000 cm－1范围内的三维原位ATR- SEIRAS 光谱。
图4DFT计算。(a) CO2和NO3－的吸附能。(b) Cu/Cu2O（111）层的差分电荷密度。等值面水平设定为0.003 e/Bohr3。黄色和蓝色区域分别代表电子积累和耗尽。(c) Cu/Cu2O（111）层的Bader电荷分析。(d) Cu/Cu2O（111）层上尿素合成的反应路径、中间吸附构型示意图及相应能量变化。(e) Cu/Cu2O（111）层上的自由能图。
· 
文章链接 Jiani Liu†, Peiyue Jin†, Yujing Liu†, Tian Cheng, Jianlong Wei, Jingjing Liu, Yiqiong Zhang*, Shuangyin Wang, Constructing Cu/Cu2O Heterogeneous Interface for Efficient Urea Electrosynthesis. Energy Environ. Mater. 2026, 0, e70235.
DOI: 10.1002/eem2.70235
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.70235
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（环境科学，材料科学：综合）小类双一区
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Energy & Environmental Materials
(简称EEM，中文名：能源与环境材料)是由郑州大学出版的国内外公开发行的英文期刊，主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发，促进人类社会可持续健康发展。
发展历程
近日，长沙理工大学材料科学与工程学院张怡琼副教授团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Constructing Cu/Cu2O Heterogeneous Interface for Efficient Urea Electrosynthesis”的研究型论文。
亮点
1. 本研究成功构建了具有高密度异质界面和三维交联网络结构的Cu/Cu2O催化剂，用于电催化CO2和NO3－偶联生成尿素。借助HAADF-STEM对Cu/Cu2O进行细致表征，从原子层面验证了Cu/Cu2O异质界面的存在。
2. 原位红外和理论计算共同证明，缺电子的Cu位点优先活化CO2以生成*CO，而富电子的Cu2O位点主导NO3－的还原以形成*NOH中间体。异质界面形成的内建电场进一步促进了*CO和*NOH的高效C-N耦合，显著降低了反应能垒。
3. 与纯Cu和Cu2O相比，Cu/Cu2O异质界面暴露了大量双活性位点，在-1.0 V（相对于RHE）条件下，实现了1156.63 mmol g−1 h−1的超高尿素产率和29.67%的法拉第效率，突显了异质界面上双活性位点的协同效应。
研究背景
尿素是全球产量最高的氮肥和化学前体。传统上，尿素的合成是通过Haber-Bosch法产生的氨，随后采用Bosch-Meiser法，在高温高压下使氨（NH3）与二氧化碳（CO2）反应生成尿素。这一传统工艺消耗了全球年能源总量的约2%，并产生CO2。近年来，由可再生能源驱动的电催化技术作为一种更环保、可持续的替代方案崭露头角。这种新方法能有效减少CO2和含氮污染物（如硝酸盐），同时生产尿素等高附加值产品，从而提高资源利用率。这符合循环经济的原则。然而，电催化碳氮偶联面临两大挑战：（1）二氧化碳还原反应（CO2RR）与硝酸盐还原反应（NO3－RR）需要在同一电位下协同进行。然而，两者反应动力学的显著差异使得碳氮键的形成颇具挑战。（2）反应路径复杂，涉及多个反应中间体。尿素合成过程中常伴随大量副反应，导致选择性和产率显著降低。为解决这些问题，通常采用引入高活性、高选择性的电催化剂来优化关键中间体的吸附/脱附行为，调控水解离与氢吸附过程，并降低碳氮键合能垒。在非贵金属基催化剂中，由于独特的电子结构和多价特性，铜基催化剂在CO2RR和NO3－RR方面展现出巨大潜力。因此可以推测，铜基催化剂在共电解CO2和NO3－合成尿素反应中也具有一定潜力。但是仅依靠单一活性位点往往难以平衡两种关键反应中间体的吸附能。因此，为克服单一活性位点的局限性，在铜基催化剂上设计具有双活性位点的催化中心，是实现高效碳氮偶联的理想途径。因此，本文通过构建异质界面形成双活性位点，诱导电荷重排，调控Cu位点和Cu2O位点上对含碳和含氮中间体的吸附强度，有效降低其耦合能垒，从而在性能上取得突破。
文章简读
本文构建了一种具有双活性位点的Cu/Cu2O异质界面。通过HAADF-STEM证实了异质界面的存在。在-1.0 V（相对于RHE）条件下，实现了1156.63 mmol g−1 h−1的超高尿素产率和29.67%的法拉第效率，这些性能显著优于Cu和Cu2O催化剂，突显了异质界面上双活性位点的协同催化效应。原位ATR- SEIRAS 和DFT计算共同表明，由异质界面上双活性位点诱导的空间分离活化机制是提升性能的核心因素。差分电荷密度和Bader电荷分析表明，电子从Cu向Cu2O转移形成异质界面，产生内建电场。Cu2O位点活化NO3－形成含氮物种，这些物种倾向于转化为*NOH中间体。Cu位点主导CO2还原过程并有效抑制HER。内建电场驱动关键中间体的方向性耦合，显著降低C-N键形成的能量势垒。本研究为高效电催化合成氨体系异质界面电催化剂的设计提供了新策略。
图文鉴赏
图1 形貌与结构表征。a) Cu、Cu2O和Cu/Cu2O的XRD图。b) Cu LMM Auger谱图。c) Cu/Cu2O的SEM图像。d) Cu/Cu2O的TEM图像。e) Cu的EDS图像。f) O的EDS图像。g) Cu/Cu2O的HAADF -STEM图像。h) Cu/Cu2O的高分辨率STEM图像。i) [101]晶带轴下Cu2O的FFT图，j) [101]晶带轴下Cu的FFT图。
图2尿素合成的电化学性能。a) Cu/Cu2O在氩气（Ar）或CO2饱和的KHCO3中（含或不含NO3－RR）的LSV曲线。b) Cu、Cu2O和Cu/Cu2O在CO2饱和的KHCO3中（含NO3－）的LSV曲线。c) 不同电位下尿素的产率及d) 相应的FE。e) Cu/Cu2O在-1.0 V（相对于RHE）下连续循环测试的尿素产率及相应FE。f) Cu/Cu2O与已报道催化剂的尿素产率、FE及最佳电位对比。
图3电催化C-N偶联过程中Cu/Cu2O的原位ATR- SEIRAS 光谱。(a) 4000-2600 cm－1范围内及(b) 2200-1000 cm－1范围内不同电位下的红外信号。(c) 4000-1000 cm－1范围内的三维原位ATR- SEIRAS 光谱。
图4DFT计算。(a) CO2和NO3－的吸附能。(b) Cu/Cu2O（111）层的差分电荷密度。等值面水平设定为0.003 e/Bohr3。黄色和蓝色区域分别代表电子积累和耗尽。(c) Cu/Cu2O（111）层的Bader电荷分析。(d) Cu/Cu2O（111）层上尿素合成的反应路径、中间吸附构型示意图及相应能量变化。(e) Cu/Cu2O（111）层上的自由能图。
· 文章链接 Jiani Liu†, Peiyue Jin†, Yujing Liu†, Tian Cheng, Jianlong Wei, Jingjing Liu, Yiqiong Zhang*, Shuangyin Wang, Constructing Cu/Cu2O Heterogeneous Interface for Efficient Urea Electrosynthesis. Energy Environ. Mater. 2026, 0, e70235.
DOI: 10.1002/eem2.70235
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近日，长沙理工大学材料科学与工程学院张怡琼副教授团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Constructing Cu/Cu2O Heterogeneous Interface for Efficient Urea Electrosynthesis”的研究型论文。
亮点
1. 本研究成功构建了具有高密度异质界面和三维交联网络结构的Cu/Cu2O催化剂，用于电催化CO2和NO3－偶联生成尿素。借助HAADF-STEM对Cu/Cu2O进行细致表征，从原子层面验证了Cu/Cu2O异质界面的存在。
2. 原位红外和理论计算共同证明，缺电子的Cu位点优先活化CO2以生成*CO，而富电子的Cu2O位点主导NO3－的还原以形成*NOH中间体。异质界面形成的内建电场进一步促进了*CO和*NOH的高效C-N耦合，显著降低了反应能垒。
3. 与纯Cu和Cu2O相比，Cu/Cu2O异质界面暴露了大量双活性位点，在-1.0 V（相对于RHE）条件下，实现了1156.63 mmol g−1 h−1的超高尿素产率和29.67%的法拉第效率，突显了异质界面上双活性位点的协同效应。
研究背景
尿素是全球产量最高的氮肥和化学前体。传统上，尿素的合成是通过Haber-Bosch法产生的氨，随后采用Bosch-Meiser法，在高温高压下使氨（NH3）与二氧化碳（CO2）反应生成尿素。这一传统工艺消耗了全球年能源总量的约2%，并产生CO2。近年来，由可再生能源驱动的电催化技术作为一种更环保、可持续的替代方案崭露头角。这种新方法能有效减少CO2和含氮污染物（如硝酸盐），同时生产尿素等高附加值产品，从而提高资源利用率。这符合循环经济的原则。然而，电催化碳氮偶联面临两大挑战：（1）二氧化碳还原反应（CO2RR）与硝酸盐还原反应（NO3－RR）需要在同一电位下协同进行。然而，两者反应动力学的显著差异使得碳氮键的形成颇具挑战。（2）反应路径复杂，涉及多个反应中间体。尿素合成过程中常伴随大量副反应，导致选择性和产率显著降低。为解决这些问题，通常采用引入高活性、高选择性的电催化剂来优化关键中间体的吸附/脱附行为，调控水解离与氢吸附过程，并降低碳氮键合能垒。在非贵金属基催化剂中，由于独特的电子结构和多价特性，铜基催化剂在CO2RR和NO3－RR方面展现出巨大潜力。因此可以推测，铜基催化剂在共电解CO2和NO3－合成尿素反应中也具有一定潜力。但是仅依靠单一活性位点往往难以平衡两种关键反应中间体的吸附能。因此，为克服单一活性位点的局限性，在铜基催化剂上设计具有双活性位点的催化中心，是实现高效碳氮偶联的理想途径。因此，本文通过构建异质界面形成双活性位点，诱导电荷重排，调控Cu位点和Cu2O位点上对含碳和含氮中间体的吸附强度，有效降低其耦合能垒，从而在性能上取得突破。
文章简读
本文构建了一种具有双活性位点的Cu/Cu2O异质界面。通过HAADF-STEM证实了异质界面的存在。在-1.0 V（相对于RHE）条件下，实现了1156.63 mmol g−1 h−1的超高尿素产率和29.67%的法拉第效率，这些性能显著优于Cu和Cu2O催化剂，突显了异质界面上双活性位点的协同催化效应。原位ATR- SEIRAS 和DFT计算共同表明，由异质界面上双活性位点诱导的空间分离活化机制是提升性能的核心因素。差分电荷密度和Bader电荷分析表明，电子从Cu向Cu2O转移形成异质界面，产生内建电场。Cu2O位点活化NO3－形成含氮物种，这些物种倾向于转化为*NOH中间体。Cu位点主导CO2还原过程并有效抑制HER。内建电场驱动关键中间体的方向性耦合，显著降低C-N键形成的能量势垒。本研究为高效电催化合成氨体系异质界面电催化剂的设计提供了新策略。
图文鉴赏
图1 形貌与结构表征。a) Cu、Cu2O和Cu/Cu2O的XRD图。b) Cu LMM Auger谱图。c) Cu/Cu2O的SEM图像。d) Cu/Cu2O的TEM图像。e) Cu的EDS图像。f) O的EDS图像。g) Cu/Cu2O的HAADF -STEM图像。h) Cu/Cu2O的高分辨率STEM图像。i) [101]晶带轴下Cu2O的FFT图，j) [101]晶带轴下Cu的FFT图。
图2尿素合成的电化学性能。a) Cu/Cu2O在氩气（Ar）或CO2饱和的KHCO3中（含或不含NO3－RR）的LSV曲线。b) Cu、Cu2O和Cu/Cu2O在CO2饱和的KHCO3中（含NO3－）的LSV曲线。c) 不同电位下尿素的产率及d) 相应的FE。e) Cu/Cu2O在-1.0 V（相对于RHE）下连续循环测试的尿素产率及相应FE。f) Cu/Cu2O与已报道催化剂的尿素产率、FE及最佳电位对比。
图3电催化C-N偶联过程中Cu/Cu2O的原位ATR- SEIRAS 光谱。(a) 4000-2600 cm－1范围内及(b) 2200-1000 cm－1范围内不同电位下的红外信号。(c) 4000-1000 cm－1范围内的三维原位ATR- SEIRAS 光谱。
图4DFT计算。(a) CO2和NO3－的吸附能。(b) Cu/Cu2O（111）层的差分电荷密度。等值面水平设定为0.003 e/Bohr3。黄色和蓝色区域分别代表电子积累和耗尽。(c) Cu/Cu2O（111）层的Bader电荷分析。(d) Cu/Cu2O（111）层上尿素合成的反应路径、中间吸附构型示意图及相应能量变化。(e) Cu/Cu2O（111）层上的自由能图。
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